Wenn du in der Hauptquest schon in der Zitadelle gewesen bist, kannst du zurück in die Gegend der Vault 101 gehen. Theoretisch müsste irgendwann ein Radiosignal kommen, dass dir ein Quest eröffnet, in dem du in die Vault zurückkehren musst.
E: könnte sein, dass ein Teil der Mainquest abgeschlossen sein muss. "The Waters of Life"